L’esordio nel mondo della musica lo vede, ancora sedicenne, alla guida del gruppo Skid Row, in cui militano per breve periodo anche Phil Lynott ed Eric Bell, con il quale ha la possibilità di mostrare fin da subito le sue enormi doti di chitarrista ultrarapido e di geniale compositore. Accompagnato dalla sua fedele Les Paul, acquistata da Peter Green dei Fleetwood Mac, produce un paio di album prima di lasciare la band alla volta del gruppo folk rock Dr. Strangely Strange, in cui milita per brevissimo tempo, per poi fondare la sua Gary Moore Band nel 1973 che dà immediatamente alla luce un LP intitolato "Grinding Stone" (1973-CBS). La vita estremamente sregolata nonché l’abuso di droghe ed alcool lo spingono ad effettuare un vero e proprio esame di coscienza a seguito del quale opta per un cambiamento radicale delle proprie abitudini.

Nel 1975 insieme a Neil Murray, Don Airey e Mike Starrs si unisce ai Colosseum II di John Hiseman e si concentra su uno studio maggiore della tecnica chitarristica cercando di raggiungere un’ideale perfezione ed una migliore sintonia con il proprio strumento; l’impegno assunto con il nuovo gruppo lo spinge a rifiutare le prime offerte di Phil Lynott di unirsi ai suoi Thin Lizzy, cosa che fa comunque tempo dopo prendendo il posto del non più gradito Brian Robertson. La collaborazione frutta l’album "Black Rose" [l’anno prima, nel 1978, Lynott aveva partecipato alla realizzazione dell’album solista di Moore "Back On The Streets" (1978-MCA)] una fusione ben riuscita di hard blues e folk irlandese; nel tour susseguente comunque il chitarrista lascia di punto in bianco i Lizzy portando con se’ il batterista Mark Nauseef con il quale dà vita al progetto G-Force in cui la vena heavy del nostro la fa da padrone miscelandosi a pop e jazz. Sono del periodo i lavori "G-Force" (1980-Jet), "Dirty Fingers" (1981-Jet), "Corridors Of Power" (1982-Virgin) ed i live "Live At The Marquee" (1983-Jet/CBS) e "Live In Japan – Rockin’ Every Night" (1983-Virgin) che vedono la partecipazione di strumentisti del calibro di Tommy Aldridge, Jimmy Bain, Don Airey, Charlie Huhn, Neil Murray, Ian Paice, Tommy Eyre e nei quali lo stesso Moore si scopre perfino voce solista.

Il suo notevole successo gli vale la stima di tutto l’ambiente hard & heavy, stima ben ripagata dall’uscita dei bellissimi "Victims Of The Future" (1983-10 Records) e "We Want Moore!" (1984-10 Records); segue "Run For Cover" (1985-10 Records) vincitore di un premio Edison e la collaborazione con Phil Lynott per il magnifico singolo "Out In The Fields" contro la guerra e le violenza in Irlanda; partecipa al concerto d'addio dei Thin Lizzy e si getta di nuovo sulla realizzazione di sonorità frizzanti fatte di hard, blues e folk che ne evidenziano la fenomenale originalità compositiva; ne sono un esempio "Wild Frontier" (1987-10 Records) ed il successivo "After The War" (1989-10 Records) che registra la presenza dello strepitoso Cozy Powell alla batteria. Dopo una pausa "disintossicante" nella quale si diletta a suonare pezzi di altri in una improvvisata cover-band, Moore torna negli studi per lavorare al nuovo album avvalendosi dell’appoggio di vecchi compagni ed altre celebrità come Albert Collins e Albert King che si possono trovare come ospiti sul suo "Still Got The Blues" (1990-10 Records) su cui fanno la comparsa anche trame melodiche composte da archi e fiati che non vanno comunque a discapito dell’energia di tutto il prodotto.

Gli anni novanta lo trovano ancora protagonista e fautore di un cocktail di armonie che pesca in quasi tutti i generi musicali dimostrandosi mai scontato e noioso: "After Hours" (1992-Virgin), "Blues Alive" (1993-Virgin), "Ballads And Blues" (1994-Virgin), "Blues For Greeny" (1995-Virgin, ispirato e dedicato a Peter Green dei Fleetwood Mac) e "Dark Days In Paradise" (1997-Virgin) ne sono l’esempio eclatante.

Da segnalare inoltre una collaborazione con Jack Bruce e Ginger Baker in una nuova riedizione dei Cream a nome BBM che frutta la pubblicazione del lavoro "Around Next Dream" (1994-Capitol).

Nel 2002 si fa affiancare da due "baldi giovanotti" come Darrin Mooney (ex-Primal Scream) alla batteria e Cass Lewis (ex-Skunk Anansie) al basso, per dare vita ad un album veramente strepitoso dove il suono della chitarra di Gary farebbe piacere anche a Jimi Hendrix. Da segnalare in questo disco anche 2 tracce molto lunghe registrate dal vivo in studio durante le registrazioni del disco stesso dove si sente ancora un grande entusiasmo nei confronti della musica unita ad una energia grezza ma pura. Come inizio secolo da Gary non si poteva chiedere di più.